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Catalisadores de Pd suportados em La2O3-Al2O3 para areforma do metano : influência do La na estrutura superficial,atividade e estabilidade.
Wellington Henrique Cassinelli
Location:
http://www.bdtd.ufscar.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=1524
Estudou-se a reação de reforma a vapor do metano sobre oscatalisadores de Pd/(x)La2O3-Al2O3 contendo diferentes teores de La. Oscatalisadores Pd(x)La2O3-Al2O3 foram obtidos por impregnação úmida com soluçãoaquosa Pd(NO3)2 e caracterizados por meio da medida de área superficial específicae volume de poros (SBET e Vp), difração de raios X (DRX), redução à temperaturaprogramada (TPR), dispersão metálica, espectroscopia de refletância difusa naregião do UV-Visível (DRS) e espectroscopia de refletância difusa na região doinfravermelho com transformada de Fourier (DRIFTS) do CO adsorvido. Osresultados de SBET e Vp sugerem que o lantânio encontra-se disperso sobre asuperfície da ?-Al2O3 sem bloqueio de poros com a adição de até 12% de La empeso. Para a amostra de Pd/Al2O3, os resultados de TPR e DRIFTS-CO demonstramque o aumento da interação PdO-suporte favorece a formação de Pd0 na superfícieque adsorve preferencialmente o CO linear em relação ao CO na forma bidentada.Os resultados de dispersão do Pd e DRIFTS-CO para os catalisadores Pd/(x)La2O3-Al2O3, sugerem que com o aumento do teor de La tem-se o recobrimento parcial dossítios de Pd por espécies de óxido de lantânio, que resulta em uma mudança naforma de adsorção do CO e uma menor acessibilidade aos sítios de Pd devido aefeitos geométricos causados pelo LaOx sobre a superfície das partículas de Pd0.Os dados de dispersão de Pd e os ensaios de atividade catalítica mostram que como aumento do teor de La até 12% em peso, tem-se um decréscimo da dispersão dePd, acompanhado do aumento da atividade especifica, aumento do TOF edecréscimo da energia de ativação aparente para a reação de reforma a vapor dometano. A maior atividade destes catalisadores com aumento do teor de La deveestar relacionado aos seguintes fatores: i) a formação de uma fração de sítios demaior densidade eletrônica; e ii) a transferência de espécies do tipo O* do suportepara a superfície do Pd, o qual promoveria a remoção de espécies do tipo C*adsorvidos nos sítios de Pd de maior densidade eletrônica, resultando assim emuma maior atividade e acessibilidade aos sítios de Pd pelo metano.
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Detalles del recurso
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Catalisadores de Pd suportados em La2O3-Al2O3 para areforma do metano : influência do La na estrutura superficial,atividade e estabilidade.
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| Id. |
27643056 |
| Idioma |
PT
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| Titulo |
Catalisadores de Pd suportados em La2O3-Al2O3 para areforma do metano : influência do La na estrutura superficial,atividade e estabilidade. |
| Autor(es) |
Wellington Henrique Cassinelli |
| Location |
http://www.bdtd.ufscar.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=1524
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| Versión |
1.0 |
| Estado |
Final
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| Descripción |
Estudou-se a reação de reforma a vapor do metano sobre oscatalisadores de Pd/(x)La2O3-Al2O3 contendo diferentes teores de La. Oscatalisadores Pd(x)La2O3-Al2O3 foram obtidos por impregnação úmida com soluçãoaquosa Pd(NO3)2 e caracterizados por meio da medida de área superficial específicae volume de poros (SBET e Vp), difração de raios X (DRX), redução à temperaturaprogramada (TPR), dispersão metálica, espectroscopia de refletância difusa naregião do UV-Visível (DRS) e espectroscopia de refletância difusa na região doinfravermelho com transformada de Fourier (DRIFTS) do CO adsorvido. Osresultados de SBET e Vp sugerem que o lantânio encontra-se disperso sobre asuperfície da ?-Al2O3 sem bloqueio de poros com a adição de até 12% de La empeso. Para a amostra de Pd/Al2O3, os resultados de TPR e DRIFTS-CO demonstramque o aumento da interação PdO-suporte favorece a formação de Pd0 na superfícieque adsorve preferencialmente o CO linear em relação ao CO na forma bidentada.Os resultados de dispersão do Pd e DRIFTS-CO para os catalisadores Pd/(x)La2O3-Al2O3, sugerem que com o aumento do teor de La tem-se o recobrimento parcial dossítios de Pd por espécies de óxido de lantânio, que resulta em uma mudança naforma de adsorção do CO e uma menor acessibilidade aos sítios de Pd devido aefeitos geométricos causados pelo LaOx sobre a superfície das partículas de Pd0.Os dados de dispersão de Pd e os ensaios de atividade catalítica mostram que como aumento do teor de La até 12% em peso, tem-se um decréscimo da dispersão dePd, acompanhado do aumento da atividade especifica, aumento do TOF edecréscimo da energia de ativação aparente para a reação de reforma a vapor dometano. A maior atividade destes catalisadores com aumento do teor de La deveestar relacionado aos seguintes fatores: i) a formação de uma fração de sítios demaior densidade eletrônica; e ii) a transferência de espécies do tipo O* do suportepara a superfície do Pd, o qual promoveria a remoção de espécies do tipo C*adsorvidos nos sítios de Pd de maior densidade eletrônica, resultando assim emuma maior atividade e acessibilidade aos sítios de Pd pelo metano. |
| Tipo |
PDF |
| Palabras clave |
Química inorgânica |
| Cobertura |
1427 |
| Tipo de recurso |
Electronic Thesis or Dissertation
Tese ou Dissertacao Eletronica
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| Tipo de Interactividad |
Expositivo
|
| Nivel de Interactividad |
muy bajo
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| Audiencia |
Estudiante
Profesor
Autor
|
| Estructura |
Atomic |
| Coste |
no
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| Copyright |
sí
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Liberar o conteúdo dos arquivos para acesso público |
| Formatos |
PDF |
| Requerimientos técnicos |
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| Fecha de contribución |
06-sep-2008 |
| Contacto |
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