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Formação de mesoporos na síntese de zeólitas ZSM-5 viananomoldagem ? avaliação no craqueamento de n-decano
Camila Ramos da Silva
Location: http://www.bdtd.ufscar.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=1927

A utilização de zeólitas no craqueamento de hidrocarbonetos é limitadadevido a não permitir a difusão de moléculas de tamanho maior que o diâmetro deseus microporos (< 0,74 nm). Por outro lado, as peneiras moleculares mesoporosas,como a MCM-41, MCM-48 ou SBA-15 com diâmetro de poros de até 10 nm, no casodas duas primeiras, e de até 30 nm no caso da última, possuem baixas estabilidadehidrotérmica e atividade catalítica. Para superar essas restrições, estuda-se apreparação de materiais que combinem a elevada atividade catalítica das zeólitascom a melhor acessibilidade dos materiais mesoporosos. Dentre os métodospossíveis, a síntese de zeóltas em espaço confinado (nanomoldagem), surge comouma potencial alternativa. Nessa técnica: 1) uma silica mesoporosa ou não porosa éimpregnada com um composto orgânico precursor de carbono, sendo o sólidoposteriormente carbonizado; 2) o carbono poroso é obtido após dissolução da sílicacom ácido fluorídrico ou hidróxidos alcalinos; 3) os poros do carbono são preenchidoscom o gel de síntese da zeólita, a qual se forma após cristalização; 4) finalmente omolde de carbono e o agente direcionador da microestrutura são eliminados viacalcinação.No presente trabalho, utilizou-se a técnica descrita para a síntese dezeólitas ZSM-5 nanomoldadas em carbonos porosos, os que foram obtidosutilizando como molde sílicas não porosas ou mesoporosas (MCM-41, MCM-48 eSBA-15). Os difratogramas de raios X das zeólitas preparadas não apresentarampicos de difração em ângulos menores que 5°(2?), mostrando que o ordenamentodas fases mesoporosas não foi replicado, porém, os resultados de fisissorção denitrogênio indicaram a presença de mesoporos, sugerindo que nanotubos decarbono formados nos mesoporos dos moldes de sílica foram ocluídos nos cristaisda ZSM-5. Os mesoporos observados nas zeólitas Znp, nanomoldadas em carbonoobtido da sílica não porosa, foram atribuídos aos espaços intercristalinos resultantesdo empacotamento de cristais nanométricos da zeólita ZSM-5. A formação demesoporos nas zeólitas ZSM-5 durante o processo de cristalização em espaçoconfinado (nanomoldagem) foi consideravelmente favorecida pelo envelhecimentodo gel de síntese à temperatura ambiente e sem aplicação de agitação. Esseprocedimento permitiu a obtenção a 180 °C de zeólitas com alta cristalinidade e emmenor tempo de cristalização. Entretanto, como verificado por 27Al-RMN, o alumíniofoi incorporado parcialmente na estrutura da zeólita, permanecendo como aluminana superfície dos cristais, o que provocou menor atividade para o craqueamento den-decano quando comparado com uma zeólita ZSM-5 convencional com relaçãoSi/Al próxima.

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Formação de mesoporos na síntese de zeólitas ZSM-5 viananomoldagem ? avaliação no craqueamento de n-decano
Id. 35229762
Idioma PT
Titulo Formação de mesoporos na síntese de zeólitas ZSM-5 viananomoldagem ? avaliação no craqueamento de n-decano
Autor(es) Camila Ramos da Silva
Location http://www.bdtd.ufscar.br/tde_busca/arquivo.php?codArquivo=1927
Versión 1.0
Estado Final
Descripción A utilização de zeólitas no craqueamento de hidrocarbonetos é limitadadevido a não permitir a difusão de moléculas de tamanho maior que o diâmetro deseus microporos (< 0,74 nm). Por outro lado, as peneiras moleculares mesoporosas,como a MCM-41, MCM-48 ou SBA-15 com diâmetro de poros de até 10 nm, no casodas duas primeiras, e de até 30 nm no caso da última, possuem baixas estabilidadehidrotérmica e atividade catalítica. Para superar essas restrições, estuda-se apreparação de materiais que combinem a elevada atividade catalítica das zeólitascom a melhor acessibilidade dos materiais mesoporosos. Dentre os métodospossíveis, a síntese de zeóltas em espaço confinado (nanomoldagem), surge comouma potencial alternativa. Nessa técnica: 1) uma silica mesoporosa ou não porosa éimpregnada com um composto orgânico precursor de carbono, sendo o sólidoposteriormente carbonizado; 2) o carbono poroso é obtido após dissolução da sílicacom ácido fluorídrico ou hidróxidos alcalinos; 3) os poros do carbono são preenchidoscom o gel de síntese da zeólita, a qual se forma após cristalização; 4) finalmente omolde de carbono e o agente direcionador da microestrutura são eliminados viacalcinação.No presente trabalho, utilizou-se a técnica descrita para a síntese dezeólitas ZSM-5 nanomoldadas em carbonos porosos, os que foram obtidosutilizando como molde sílicas não porosas ou mesoporosas (MCM-41, MCM-48 eSBA-15). Os difratogramas de raios X das zeólitas preparadas não apresentarampicos de difração em ângulos menores que 5°(2?), mostrando que o ordenamentodas fases mesoporosas não foi replicado, porém, os resultados de fisissorção denitrogênio indicaram a presença de mesoporos, sugerindo que nanotubos decarbono formados nos mesoporos dos moldes de sílica foram ocluídos nos cristaisda ZSM-5. Os mesoporos observados nas zeólitas Znp, nanomoldadas em carbonoobtido da sílica não porosa, foram atribuídos aos espaços intercristalinos resultantesdo empacotamento de cristais nanométricos da zeólita ZSM-5. A formação demesoporos nas zeólitas ZSM-5 durante o processo de cristalização em espaçoconfinado (nanomoldagem) foi consideravelmente favorecida pelo envelhecimentodo gel de síntese à temperatura ambiente e sem aplicação de agitação. Esseprocedimento permitiu a obtenção a 180 °C de zeólitas com alta cristalinidade e emmenor tempo de cristalização. Entretanto, como verificado por 27Al-RMN, o alumíniofoi incorporado parcialmente na estrutura da zeólita, permanecendo como aluminana superfície dos cristais, o que provocou menor atividade para o craqueamento den-decano quando comparado com uma zeólita ZSM-5 convencional com relaçãoSi/Al próxima.
Tipo PDF
Palabras clave Catálise
Cobertura 1801
Tipo de recurso Electronic Thesis or Dissertation
Tese ou Dissertacao Eletronica
Tipo de Interactividad Expositivo
Nivel de Interactividad muy bajo
Audiencia Estudiante
Profesor
Autor
Estructura Atomic
Coste no
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Fecha de contribución 24-ago-2008
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